作为一位一向反抗传统的人，詹姆斯情愿探索在可接受的科学范畴之外的心理学的形式。他对唯灵论和'灵魂'现象产生了深刻的兴趣，认为这些东西是非正常心理学的延伸；他还紧跟心灵研究者们的步伐；参加一些降神会；1884年还成立了美国灵魂研究协会。他曾经与一位垂死的朋友订下契约，约好在他死后坐在他的屋外等待与它界的朋友对话；没有什么对话发生。詹姆斯把对这类主题所抱的开放的态度与严格的科学证据联合在一起；后来，在他的生活中，他曾经总结说：'我发现自己相信在这些接连不断的灵魂现象报告中的‘某种东西’，尽管我从未曾掌握到任何确切的证据……理论上讲，我跟开始的时候相比没有什么进步。'自1898年起，詹姆斯因为一项个人的原因而产生了对死后世界的兴趣。那年，他56岁，在阿迪龙戴克斯山区爬山时心脏劳累过度，从那以后就有了慢性心脏病。他的身体状况不断恶化：1907年他从哈佛退休了，在接下来的3年时间内写了哲学方面最为重要的两本书，1910年就去世了，享年68岁。约翰·杜威当时评论他时说：'大家一致公认，他一直是美国最伟大的心理学家。如果不是因为人们对德国人和事不合情理的赞扬，我认为，他也就是他这个时代和任何国家里最为伟大的心理学家──也许是一切时代里最为伟大的心理学家。'
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