为人短小精悍，于诗最有名，时号短李。元和初，擢进士第，补国子助教，不乐，辄去。李錡辟掌书记，绅抗命，不为草表，几见害。穆宗召为右拾遗、翰林学士，与李德裕、元稹同时号三俊，历中书舍人、御史中丞、户部侍郎。敬宗立，李逢吉构之，贬端州司马，徙江州长史，迁滁、寿二州剌史同，以太子宾客分司东都。太和中，擢浙东观察使。开成初，迁河南尹、宣武节度使。武宗即位，召拜中书侍郎同平章事，进尚书右仆射，封赵郡公。居位四年，以检校右仆射平章事节度淮南。卒，赠太尉，谥文肃。《全唐诗》。
工诗，与元稹、白居易交游甚密，为新乐府运动的参与者；并太和七年(833)刺越州(今绍兴)时，撰《大光和尚神异碑》，托湖州刺史敬昕建立于弁山法华寺。著有《乐府新题》20首，已失传。《全唐诗》录其《追昔游诗》3卷、《杂诗》1卷，今编为4卷。其中《悯农》诗2首较有名。另有《莺莺歌》，犹保存在《西厢记诸宫调》中。
会昌六年(846)卒，赠太尉，谥文肃，葬湖州城南里山，乾宁三年(896)立墓碑。自李绅卒至清末，历代州(府)县在其出生处——乌程县署之东园保护遗迹——相国池；并在唐时建东亭，明弘治十一年(1498)树坊，清雍正十二年(1734)建婪峰阁、清华亭，至光绪中仍为府城之胜览处。
年谱
大历七年（772年），父亲李晤时任乌程县县令，生李绅于湖州乌程县（今浙江省湖州市）。李绅是中书令李敬玄之曾孙。父李晤，历任金坛、乌程、晋陵（今常州）等地县令。李绅幼年丧父，由母教以经义。青年时目睹农民终日劳作而不得温饱，以同情和愤慨的心情，写出了千古传诵的《悯农》诗2首，内有“四海无闲田，农夫犹饿死”、“谁知盘中餐，粒粒皆辛苦”的名句，被誉为悯农诗人。
贞元二十年（804年）李绅再次赴京应试，未中，寓居元稹处。曾为元稹《莺莺传》命题，作《莺莺歌》，相得益彰，流传后世。
元和元年（806年）中进士，补国子监助教。 后离京至金陵，入节度使李锜幕府。因不满李锜谋叛而下狱。李锜被杀后获释，回无锡惠山寺读书。
元和四年（809年）赴长安任校书郎，与元稹、白居易共倡新乐府诗体（史称新乐府运动），作有《乐府新题》20首。
元和十四年（819年）升为右拾遗。元和十五年（820年）任翰林学士，卷入朋党之争，为李（德裕）党重要人物，任御史中丞、户部侍郎等要职。与李德裕、元稹被誉为三俊。
长庆四年（824年），李党失势，李绅被贬为端州（今广东肇庆）司马。放逐期间，李绅写了不少描绘路途艰险、发泄心中怨气的诗文。
自宝历元年（825年）至太和四年（830年），李绅历任江州刺史、滁州刺史、寿州刺史，处境有所改善。
太和七年（833年），李德裕为相，起用李绅任浙东观察使。
开成元年（836年）任河南尹（管理东都洛阳的长官），旋又任汴州刺史、宣武军节度使、宋毫汴颖观察使。
开成三年（838年）八月，编《追昔游诗》3卷，并作序。诗序历述从少年起至入汴止的经历。
开成五年（840年）任淮南节度使，后入京拜相，任中书侍郎、同中书门下平章事，继又晋升为尚书右仆射门下侍郎，封赵国公。居相位4年。会昌四年（844年）因中风辞位。后又出任淮南节度使。
会昌六年（846年）病逝扬州，终年74岁。赠太尉，谥文肃。